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產(chǎn)品展示

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高壓光熱催化反應裝置

產(chǎn)品簡介

高壓光熱催化反應裝置,光熱催化是一種極具前途的CO2還原策略,可利用太陽光譜的廣泛吸收來激發(fā)熱化學和光化學過程的結合,從而協(xié)同推動催化反應的進行,使CO2在較為

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高壓光熱催化反應裝置,光熱催化是一種極具前途的CO2還原策略,可利用太陽光譜的廣泛吸收來激發(fā)熱化學和光化學過程的結合,從而協(xié)同推動催化反應的進行,使CO2在較為溫和的條件下實現(xiàn)高效轉換。作為光熱催化的一種,在光催化中引入熱能,可提高太陽光利用率,促進載流子的激發(fā)和分離,加快反應分子擴散,提升反升性能。對當前光熱催化CO2還原的概念和原理進行分類,并對熱助光催化還原CO2反應的研究現(xiàn)狀進行總結?;诜磻a(chǎn)物的差異,介紹熱助光催化反應的催化劑選擇、反應條件和反應機理,同時介紹了該類反應試驗過程中關鍵的局部測溫技術,最后對熱助光催化CO2還原技術的發(fā)展進行了展望,未來的研究重點應是提升CO2轉化率和產(chǎn)物選擇性,同時利用先進的原位表征技術和理論計算對反應機理進行探究。

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1 熱助光催化CO2還原定義

目前對于光熱催化還原CO2的定義并不明確,常用來指代以下3類反應過程:1)太陽能驅動的金屬氧化物兩步熱化學循環(huán)還原CO2。在前半段反應中,通過光催化產(chǎn)生氧空位,在后半段反應中,CO2通過熱催化被氧空位還原成CO。2)光驅動的熱催化還原CO2,太陽能通過集光器轉換成熱能,使反應器內溫度達1 700 K,其中CO2還原反應與傳統(tǒng)熱催化CO2還原反應機理基本相同,整個過程中太陽能僅充當熱源,這種反應對反應器的要求極高。3)光熱催化CO2還原。反應中光催化與熱催化均發(fā)揮一定作用,相互耦合,影響反應的活性和選擇性,其中的熱能可來源于光致熱,也可來自外電阻加熱和反應放熱。第3類反應包含在光催化反應中引入熱能(熱助光催化)和在熱催化反應中引入光能(光助熱),其中熱助光催化CO2還原反應是本文的關注點,因為可以在溫和的反應條件下,提高太陽光的利用率,提高反應的活性和產(chǎn)物選擇性,其中熱能可來源于外加熱阻,也可具有光熱效應的催化劑進行光熱轉換提供,如等離子體金屬、MXene等。

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2 熱助光催化CO2還原研究進展

熱助光催化即反應的本質是光催化,反應分子在半導體表面和光生電子/空穴發(fā)生氧化還原反應,在此基礎上引入熱能。該類反應中熱能既可由催化劑中的光熱材料進行光熱轉換提供,也可由外電阻提供。傳統(tǒng)光催化還原CO2產(chǎn)率很低,難點主要是太陽能的有限利用和光生電子/空穴的低分離效率。在一些光催化反應中引入熱能,可有效提升反應性能。2.1 產(chǎn)物為CO無介質的全固態(tài)異質結催化劑的關鍵是在界面上促進電荷轉移。有文獻構建了全固態(tài)Bi4TaO8Cl/W18O49的Z型異質結(BiW),并實現(xiàn)了熱助光催化CO2還原,研究表明,熱能的引入活化了光催化劑表面多電子反應,降低了反應活化能,顯著提高了CO2的光催化還原率,系統(tǒng)溫度從25 °C升到120 °C時,CO產(chǎn)率提高了87倍,此外,引入熱能還可能增強了電子從W18O49到Bi4TaO8Cl的轉移。催化性能的提升不僅歸因于UiO-66強大的CO2吸附能力,還因為高效的光熱轉化和熱輔助電荷快速轉移,提高了光生電子/空穴對的分離效率。原位表征技術可為催化反應提供直接證據(jù),從而揭示反應機理,對于光熱催化反應,需要原位多場耦合表征技術。有文獻以氧空位型TiO2為模型,研究了其在光熱反應中的反應行為,所有樣品光熱催化的CO產(chǎn)率均比光催化高,說明光熱協(xié)同強力促進了CO2的催化還原。氧空位不利于提升光催化活性,這可能是因為氧空位在光催化中成為復合中心,相反,120 ℃的光熱催化中,氧空位的引入可增加CO產(chǎn)率。通過原位光電導技術研究光熱還原CO2時光生電子的遷移規(guī)律,光由于電導的變化與自由載流子濃度密切相關,結果表明反應溫度、反應氣氛和氧空位(Ov)對TiO2光電導性有重要影響,在將熱耦合到光電導率測量后,高活性的Ov-TiO2在CO2氣氛中顯示出光電導率快速衰減,在N2氣氛中顯示出緩慢的光電導率衰減。這些現(xiàn)象表明,熱輔助可加速TiO2光生電子向CO2的轉移,還有助于電子在Ov表面的俘獲并促進電子向CO2轉移,從而提升了光生電子在CO2還原反應中的利用率。

 

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2.2 產(chǎn)物為CH4近年來,碳基材料的光熱性能被廣泛研究,石墨烯(GR)是一種典型的碳基材料,對紫外到近紅外的太陽光具有很強的吸收能力,其不能被光子激發(fā)產(chǎn)生載流子,但可將光子能量轉化為熱能,即光熱效應,此外,石墨烯的高載流子遷移率使其可作為電子的儲存庫,提高光催化劑光生電子/空穴的分離效率。有制備了高負載量的GR/TiO2復合光催化劑用于CO2還原,著重探究了GR的光熱效應對光催化反應的影響。機理研究表明,氣固反應體系中的表面擴散主要包括反應物和產(chǎn)物分子的擴散以及光生電荷的擴散,而局部光熱效應可增強氣體分子和電荷載體的運動,從而提高反應性能。值得注意的是,較高的GR含量有利于光熱效應,但過量的GR會形成聚集體,遮擋到達光催化劑上的光和反應位點。研究表明,具有豐富氧空位的半導體是實現(xiàn)光熱人工光合反應極具潛力的催化劑。有學者提出了缺氧m-WO3催化劑的光熱催化機理,光照下,缺氧m-WO3上的光生電子-空穴與吸附的CO2和H2O反應生成CH4和O2,引入熱能,會導致更大的電子激發(fā)和弛豫,從而提高光催化性能。2.3 產(chǎn)物為CH3OH,將CO2催化轉化為甲醇是近年來的一個研究熱點,甲醇是眾多有機化工制品的基本原料之一,具有重要的商業(yè)價值。Co是常見的CO2熱催化加氫催化劑,CoO是具有潛力的光催化劑,因為其具有合適的帶隙和導帶(CB),在可見光照射下具有很強的還原能力,但亞穩(wěn)性和難加工性限制了其廣泛應用,因此CO2光熱還原反應中Co物種的報道很少。2.4 產(chǎn)物為C2+,通過光催化將CO2和H2O反應生成多碳產(chǎn)物一直是研究難點。熱助光催化的反應多用于CO2和H2O的體系中,由于其本質是光催化,因此反應可在較溫和的條件下進行,加入光熱材料可拓寬催化劑對光波的吸收范圍,提高太陽光利用率。該類反應中,引入熱能可促進載流子的激發(fā)和分離,還可活化催化劑表面的多電子反應。從動力學角度,溫度升高有利于傳質,即加快反應分子擴散到催化劑表面以及產(chǎn)物分子的脫附,從而暴露更多的反應活性位點。此外缺陷工程在熱助光催化還原CO2反應中有重要應用,最常見的是氧空位,熱能可激發(fā)缺陷處的光生電子向反應活性位點遷移,從而提高反應活性。但相較于CO2加氫反應,熱助光催化還原CO2和H2O的產(chǎn)率很低,且產(chǎn)物多以簡單的單碳產(chǎn)物為主,生成復雜的多碳產(chǎn)物還需面臨較大的挑戰(zhàn)。因此還需進一步研究,探明光催化對熱能的響應性能,并進一步提高熱助光催化的反應性能和產(chǎn)物選擇性。

 

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3 催化劑溫度測量方法

溫度是影響催化反應過程的最基本的參數(shù)之一,熱助光催化反應中,催化劑表面溫度升高,而準確測定催化劑活性部位的溫度是難點,因為催化劑溫度的變化和分布受多參數(shù)影響,如光子穿透、氣體和催化劑的傳熱特性以及化學反應過程中吸熱和放熱現(xiàn)象。傳統(tǒng)上,在反應器中設置熱電偶來測定反應發(fā)生時的溫度,但該測試方式無法應用在催化劑的納米尺度上,主要因為溫度計尺寸受到限制以及測試區(qū)域太小,訪問受限。因此一系列用于納米尺度測溫的技術應運而生。本節(jié)將介紹幾種光熱催化研究中的非接觸測量納米測溫技術,該類技術基于物體均會輻射出具有與溫度有關的特征電磁場,通過近似模擬其光譜分布,將熱信號通過光信號的方式展現(xiàn)出來。

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高壓光熱催化反應裝置,有學者研究了溫度對金屬氧化物拉曼光譜帶強度和位置的影響,發(fā)現(xiàn)隨著溫度升高,金屬氧化物的所有拉曼譜帶均向低頻移動,這歸因于晶格的熱膨脹和振動能級的布居數(shù)隨溫度的升高而變化。此外,紅外也可通過相似原理測定光熱反應中催化劑溫度,但目前還未研究將其應用到CO2還原的反應中。無論是Raman還是FTIR,這種測溫方式都具有一定局限性,因為在測試時候需使用光源照射催化劑分子,以獲得分子振動頻率等信息,而光熱催化反應的光可能會對此造成干擾,如在紅外測試過程中,可見光會對紅外譜圖指紋區(qū)造成嚴重干擾,出現(xiàn)雜峰,因此,該方法不適宜原位測量,只能獲得離線信息。有學者設計了負載在幾層缺陷態(tài)石墨上的Cu2O和NiO/Ni納米顆粒催化劑并研究光熱催化還原CO2反應。有學者采用高敏光熱成像儀測定了Al-Cu2O催化劑在光熱催化還原CO2反應中的溫度分布。光熱成像儀的優(yōu)勢在于可得到催化劑在光熱條件下的大致溫度分布,但分辨率不足以分析催化劑表面局部納米區(qū)域的溫度,且由于對介質透透光性的要求,也無法實現(xiàn)在原位測溫。

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高壓光熱催化反應裝置,熱助光催化CO2還原的研究現(xiàn)狀,協(xié)同利用太陽能和熱能將溫室氣體CO2還原成碳氫燃料極具發(fā)展前景,但距其商業(yè)應用仍有一定距離,也面臨諸多挑戰(zhàn):熱助光催化還原CO2的反應性能還需提升,大部分研究中CO2的轉化率都小于10%,無法實現(xiàn)工業(yè)化應用。目前熱助光催化CO2還原的主要產(chǎn)物是CO、CH4等碳一產(chǎn)物,通過調節(jié)反應選擇性,選擇性地得到更具附加值產(chǎn)物(如醇類或C2+產(chǎn)物)仍有待研究。此外,大多數(shù)光熱催化劑的穩(wěn)定性試驗只進行數(shù)小時,對催化劑失活的原因分析不足。對熱助光催化CO2還原的反應機理的深入研究有利于解決上述問題,其依賴于原位試驗表征手段的進一步發(fā)展,為光熱反應過程提供最直接的信息;另一方面還需要建立合適的理論模擬方法,特別是激發(fā)態(tài)下的理論模擬方法,將實驗與理論相結合,驗證并指導試驗研究的開展。如需了解更多產(chǎn)品信息,請聯(lián)系為您服務的產(chǎn)品工程師,我們很樂意為您服務并深感榮幸。

 


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